石墨烯修飾三氧化鎢/二氧化鈦S型異質結增強的光催化產氫活性

摘要：太陽光驅動的光催化分解水產氫是利用太陽能解決當前能源危機和環境問題的理想策略.二氧化鈦由于其穩定、環境友好和成本低等優點受到廣泛研究,在光催化領域具有不可或缺的作用.然而,純二氧化鈦光催化劑具有光生電子-空穴復合率高、太陽能利用率低等缺點,使其在光催化產氫領域的應用受到限制.迄今為止,人們探索了多種改性策略來提高二氧化鈦的光催化活性,如貴金屬負載、金屬或非金屬元素摻雜、構建異質結等.通過復合兩個具有合適能帶排布的半導體來構建異質結可以大大提高光生載流子的分離,被認為是一種有效的解決方案.最近提出了一種新的S型異質結概念,以解釋不同半導體異質界面載流子轉移分離的問題.S型異質結是在傳統Ⅱ型和Z型(液相Z型、全固態Z型、間接Z型、直接Z型)基礎上提出的,但又揚長避短,優于傳統Ⅱ型和Z型.通常,S型異質結是由功函數較小、費米能級較高的還原型半導體光催化劑和功函數較大、費米能級較低的氧化型半導體光催化劑構建而成.三氧化鎢禁帶寬度較小(2.4-2.8 eV),功函數較大,是典型的氧化型光催化劑,也是構建S型異質結的理想半導體光催化劑.根據S型電荷轉移機制,三氧化鎢/二氧化鈦復合物在光輻照下,三氧化鎢導帶上相對無用的電子與二氧化鈦價帶上相對無用的空穴復合,二氧化鈦導帶上還原能力較強的電子和三氧化鎢價帶上氧化能力較強的空穴得以保留,從而在異質界面上實現了氧化還原能力較強的光生電子-空穴對的分離.同時,石墨烯作為一種蜂窩狀碳原子二維材料,是理想的電子受體,在異質結光催化劑中能及時轉移電子.而且,石墨烯具有較好的導熱性和電子遷移率,光吸收強,比表面積大,可為光催化反應提供豐富的吸附和活性位點,已經被認為是一種重要催化劑載體和光電分解水產氫的有效?